Im Rahmen dieser Arbeit wurden mehrere atmosphären- und verbrennungsrelevante Themen bearbeitet.
Zum einen wurde ein Reaktionsmechanismus zur Beschreibung des Zündverhaltens von Diethylether-Luft-Gemischen entwickelt und anhand experimenteller Daten aus der Literatur validiert. Damit konnten die zur Zündung führenden Prozesse in verschiedenen Temperaturbereichen eindeutig beschrieben und erklärt werden.
Mit dem validierten Mechanismus wurden Simulationen unter Verwendung eindimensionaler Geometrien durchgeführt, wobei sowohl der Wärme- als auch der Stofftransport berücksichtigt wurden. Zur eindeutigen Charakterisierung von kalten Flammen, Zündung und Nichtzündung wurden verschiedene Kriterien bezüglich der Temperatur- und Druckerhöhung sowie des Auftretens geeigneter Spezieskonzentrationen vorgeschlagen. Daraus wurde ein p-T-Zünddiagramm für eine stöchiometrische Diethylether-Luft-Mischung entwickelt.
Weiterhin wurden die Geschwindigkeitskonstanten der Reaktionen von 2,5-Dimethylfuran, 2-Methylfuran und Furan mit Hydroxyl-Radikalen mittels gepulster Laserphotolyse und laserinduzierter Fluoreszenz experimentell bestimmt. Die Experimente wurden unter zündrelevanten Bedingungen durchgeführt.
Aktualisiert: 2023-05-15
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https://cuvillier.de/de/shop/publications/8769-photo-und-elektrochemische-co-reduktion-mit-rheniumtricarbonyl-und-gruppe-8-hydridkomplexen
Die chemische Industrie basiert auf der Verwendung fossiler Rohstoffe wie Öl und Gas, welche jedoch nur begrenzt verfügbar sind. Über die Reduktion von CO₂ ist es möglich Basischemikalien wie CO oder Formiat ausgehend von dem im Prinzip unbegrenzt verfügbaren Treibhausgas CO₂ zu erhalten. Um CO₂ zu reduzieren, werden Katalysatoren, die zu selektiver Produktbildung führen sowie Energie benötigt. Potentiell nachhaltig verfügbare Energiequellen sind elektrischer Strom oder Licht. Die Reduktion von CO₂ zu CO mit Rheniumtricarbonylkomplexen wurde sowohl photo- als auch elektrochemisch untersucht. Dabei wurde ein Katalysator entwickelt, der auf Elektrodenoberflächen gebunden werden kann, um Eigenschaften der homogenen und der heterogenen Katalyse zu verbinden. Ebenso wurde der Einfluss einer internen Protonenquelle auf die photochemischen Eigenschaften eines Rheniumtricarbonylkomplexes mittels Lumineszenzspektroskopie und kinetischer Messungen untersucht. Zudem wurden Nickel- und Platinhydridkomplexe hinsichtlich ihrer Eignung zur gekoppelten photo-elektrochemischen CO₂-Reduktion evaluiert.
Aktualisiert: 2023-03-23
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Die Vanadium-Redox-Flow-Batterie ist ein vielversprechender Energiespeicher für die bekanntermaßen dringend notwendige Energiewende. Sie zeichnet sich durch ihre hohe Langzeitstabilität und geringe Degradation aus, wodurch sie sich sehr gut für stationäre Anwendungen zur Zwischenspeicherung von Sonnen- und Windenergie eignet. Leistung und Speicherkapazität der Batterie sind getrennt skalierbar. Der Elektrolyt, in dem die elektrische Energie chemisch gespeichert wird, befindet sich in externen Tanks und wird durch die Zelle gepumpt. Zur Auf- bzw. Entladung der Batterie finden dann Reaktionen der aktiven Spezies, der Vanadium-Ionen, an porösen Kohlenstoffelektroden statt. Für weitere Optimierungen der Technologie sind Kenntnisse der detaillierten Prozesse dieser Reaktionen an den Elektroden notwendig. Die Untersuchung dieser Reaktionen erweist sich jedoch als sehr komplex, da die porösen Elektroden eine korrekte Messung erschweren. Die relevanten kinetischen Parameter werden daher experimentell an Kohlenstoffeinzelfaserelektroden gemessen. Über ein Impedanzmodell der porösen Elektrode können die ermittelten Parameter auf die Gesamtelektrode übertragen werden und das Gesamtoptimierungspotential der Elektroden bewertet werden.
Aktualisiert: 2023-01-12
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Metalloide Cluster der allgemeinen Zusammensetzung MnRm (n > m; M = Metall; R = sterisch anspruchsvoller Rest) repräsentieren den Übergangsbereich zwischen molekularer und metallischer Phase und helfen, Struktur-Eigenschafts-Beziehungen näher zu beleuchten. Die Synthese metalloider Cluster des Germaniums erfolgte über die Disproportionierungsreaktion von subvalenten Germanium(I)-Halogeniden, welche über die präparative Kokondensationstechnik hergestellt wurden und anschließender Substitution der Halogenatome mit sterisch anspruchsvollen Resten. Mit [Ge14Br8(PEt3)4] wurde erstmals eine Zwischenstufe der Disproportionierungsreaktion von Ge(I)X (X = Cl, Br) auf dem Weg zu elementarem Germanium isoliert und strukturell charakterisiert, welche erstmals Licht auf diesen komplexen Mechanismus wirft. Es wurden Reaktivitätsuntersuchungen mit dieser Verbindung durchgeführt, sowie Versuche den Bildungsmechanismus dieses Clusters zu verstehen. Zudem wurde die Reaktivität von Germanium(II)-Chlorid gegenüber Chalkogenid-Reagenzien bestimmt, wobei zum Teil unerwartete Verbindungen erhalten wurden.
Aktualisiert: 2023-01-01
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Im Rahmen dieser Doktorarbeit sollten verschiedene Aspekte der Diin-Kreuzmetathese untersucht werden. Hierfür wurde der im Arbeitskreis M. TAMM entwickelte Tris(tri-tert-butoxysilanol)benzylidinwolfram(VI)-Katalysator verwendet. Dieser interessante Katalysator birgt jedoch sehr viel Potenzial in den Bereichen der Strukturoptimierung, Substratbandbreite und Mechanismusaufklärung. Um diesen Katalysator effizient zu nutzen und die ablaufenden Prozesse noch besser zu verstehen, werden in dieser Doktorarbeit verschiedene Ansätze vorgestellt, die sich mit diesen drei Themen befassen. Das erste Themengebiet dieser Doktorarbeit ist das Katalysatordesign. Hier wurde das Augenmerk hauptsächlich auf das Verändern der Alkylidineinheit gelegt. Die Grundlage für diese Forschung ergibt sich aus vergleichbaren Arbeiten von R. R. SCHROCK, A. FÜRSTNER, und A. S. VEIGE
Eine gezielte Veränderung des Katalysators sollte für verschiedene Optimierungen des gesamten Systems genutzt werden. Im Speziellen ging es um erhöhte Resistenz gegen Atmosphärensauerstoff und andere Umwelteinflüsse. Zusätzlich sollten die Eigenschaften des Katalysators in Bezug auf spektroskopische und synthetische Probleme verändert werden.
Des Weiteren wurde die Anwendbarkeit des Katalysators auf Verbindungen überprüft die schwere Homologe zu Sauerstoff und Kohlenstoff enthalten, die sich in unmittelbarer Nähe zur alternierenden Dreifachbindung befinden. Diese „Heterosysteme“ stellen für die moderne Synthesechemie wichtige Verbindungen dar.
Ein großer Teil dieser Arbeit umfasst die gezielte und eingehende Untersuchung des bereits postulierten Mechanismus. Diese Untersuchungen erfolgten mittels spektroskopischer und analytischer Methoden. Diese verschiedenen Betrachtungen sollen einen eindeutigen Einblick in die vorhandene Reaktion gewähren und endgültig die Frage nach dem geltenden Reaktionsmechanismus klären.
Aktualisiert: 2020-12-26
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Mit über 200 Bildern und vielen Tabellen bieten wir ihnen einen einfachen Einstieg in die organische Chemie.
Aktualisiert: 2021-12-01
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Aktualisiert: 2023-03-14
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Im Rahmen dieser Arbeit wurden mehrere atmosphären- und verbrennungsrelevante Themen bearbeitet.
Zum einen wurde ein Reaktionsmechanismus zur Beschreibung des Zündverhaltens von Diethylether-Luft-Gemischen entwickelt und anhand experimenteller Daten aus der Literatur validiert. Damit konnten die zur Zündung führenden Prozesse in verschiedenen Temperaturbereichen eindeutig beschrieben und erklärt werden.
Mit dem validierten Mechanismus wurden Simulationen unter Verwendung eindimensionaler Geometrien durchgeführt, wobei sowohl der Wärme- als auch der Stofftransport berücksichtigt wurden. Zur eindeutigen Charakterisierung von kalten Flammen, Zündung und Nichtzündung wurden verschiedene Kriterien bezüglich der Temperatur- und Druckerhöhung sowie des Auftretens geeigneter Spezieskonzentrationen vorgeschlagen. Daraus wurde ein p-T-Zünddiagramm für eine stöchiometrische Diethylether-Luft-Mischung entwickelt.
Weiterhin wurden die Geschwindigkeitskonstanten der Reaktionen von 2,5-Dimethylfuran, 2-Methylfuran und Furan mit Hydroxyl-Radikalen mittels gepulster Laserphotolyse und laserinduzierter Fluoreszenz experimentell bestimmt. Die Experimente wurden unter zündrelevanten Bedingungen durchgeführt.
Aktualisiert: 2023-04-17
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Aktualisiert: 2023-04-15
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Zur Modellierung der kontrollierten Selbstzündung in Motoren wird in dieser Arbeit ein Mehrzonenmodell entwickelt. Die chemische Kinetik wird über einen detaillierten Reaktionsmechanismus für einen Benzin Ersatzkraftstoff beschrieben. Das Mehrzonenmodell und der Reaktionsmechanismus werden anhand von experimentellen Ergebnissen validiert. Der experimentelle Teil der Arbeit befasst sich mit der Bestimmung von Fluktuationen in einem optisch zugänglichen Forschungsmotor unter Verwendung von LIF.
Aktualisiert: 2021-02-11
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The application properties and the final coating properties of waterborne polymer dispersions are poor compared to the ones of polymer solutions with organic solvents. This is expressed by a short open time and by inhomogeneities and defects that are visible in the final dry coating. Aim of this work is an investigation and discussion of the different aspects that are responsible for the poor application and coating properties of aqueous latex dispersions by experiments and model calculations.
Aktualisiert: 2021-02-11
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Die vorliegende Arbeit stellt einen detaillierten Reaktionsmechanismus zur Verfügung, der die Stickstoffoxidbildung aus brennstoffgebundenem Stickstoff in der Gasphase unter Bedingungen der Abfallverbrennung beschreiben kann. Der Mechanismus wurde mit Hilfe eigener Messungen an einem Kolbenströmungsreaktor sowie Daten aus der Literatur erarbeitet. Mit einem solchen detaillierten Modell können gezielt Einflussparameter auf die NOx-Bildung untersucht werden.
Aktualisiert: 2021-02-11
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