Im Rahmen der Arbeit wurde der Einsatz von Übergangsmetallcarbonylen und Carbonylmetallaten in der Germaniumcluster-Synthese untersucht. Es wurde sowohl die Disproportionierungsreaktion von Germanium(I)-Halogeniden in Gegenwart von Übergangsmetallcarbonylverbindungen, als auch die reduktive Kupplungsreaktion von übergangsmetallsubstituierten Germanium(IV)- und Germanium(II)-Verbindungen zur Clustersynthese genutzt. Es wurden Übergangsmetallcarbonylverbindungen des Chroms, Molybdäns, Wolframs, Mangans, Eisens und Cobalts verwendet. Auf diese Weise ist es gelungen neuartige Germaniumverbindungen mit übergangsmetallbasierten Substituenten zu synthetisieren. Neben einfachen Molekülverbindungen konnten auch Ringverbindungen, sowie polyedrische und binäre Clusterverbindungen erhalten werden. Die Verbindungen wurden mittels gängiger Spektroskopie-Methoden charakterisiert und soweit möglich wurde die Molekülstruktur mittels Röntgenstrukturanalyse aufgeklärt. Um einen Einblick in Bildungsmechanismen und die elektronische Struktur einiger Verbindungen zu erhalten, wurden ebenfalls quantenchemische Rechnungen durchgeführt.
Aktualisiert: 2023-01-01
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The concept of metal-ligand cooperativity has not only been important for biological systems but also for the application in synthetic systems. Especially transformation where both electron and protons are transferred in a synergistic manner, are essential for a wide range of energy conversion reactions. These conversions are often possible due to proton-coupled electron transfer (PCET) reactions in biological and synthetic systems which include processes such as water splitting, dioxygen and dinitrogen activation, carbon dioxide reduction as well as the combustion of fossil fuels in cars. In transition metal complexes the protons are usually transferred from and to the ligand, whereas the electrons are often transferred from and to the metal centre. The term PCET was first used for transition metals in 1981 to describe the concerted electron and proton transfer process in the comproportionation reaction of RuIV(bpy)2(py)(O)2+ and RuII(bpy)2(py)(OH2)2+. Through the concerted transfer of an electron and proton between two systems high energy intermediates are avoided and coupling leads to favourable effects on the energetic profile. Nowadays the term PCET is more broadly used to describe the thermodynamic coupling of the electron and proton transfer without regard to the mechanism.
Aktualisiert: 2022-12-31
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2 Die pharmazeutische Chemie in weiterem Sinne ist ein Gebiet, das auf den Grundlagen der allgemeinen Chemie mit allen ihren Teilgebieten ihr Hauptgewicht auf die Kenntnis und Erforschung derjenigen Stoffe und Vorgänge legt, die zu der Heilkunde in Beziehung stehen. 11. Um die Vielfältigkeit der natürlich vorkommenden und künstlich her gestellten Stoffe in übersichtlicher Weise nach chemischer Zusammengehörigkeit zu ordnen, bedarf es eines wohlbegründeten Systems. Es ist naheliegend, ein solches System auf den Gesetzmäßigkeiten und Aufbauprinzipien der Natur zu begründen. Wir werden sehen, daß es gerade die elementarsten Aufbauprinzipien der Natur sind, welche uns die Grundlagen für ein chemisches System liefern. Es wird also zuerst die Frage zu erörtern sein: Wie haben wir uns den Aufbau der Materie in all ihrer Vielfältigkeit zu erklären ~ Die analytische Chemie gibt zu dieser Frage eine verblüffende und zugleich verwirrende Auskunft, die die weitere Behandlung wesentlich vereinfacht: Die gesamte Materie ist aus nur etwa 90 ver schiedenen Grundstoffen (Elementen) zusammengesetzt. Verblüffend ist daran, daß die ungeheure Mannigfaltigkeit der natürlichen und synthetischen Substanzen sich auf so wenige Grundstoffe zurückführen läßt. Verwirrend erscheint der Ge danke, wie kompliziert die Aufbauprinzipien wohl sein mögen, damit aus einer so kleinen Zahl verschiedener Baustoffe so Vielfältiges hervorgehen kann. In der Tat sind die Aufbauprinzipien keineswegs einfacher Art, aber wiederum verblüffend ist dabei, daß sie auf ein einziges Grundprinzip zurückführbar sind: auf elektrische Kräfte. Alle natürlichen und synthetischen Substanzen lassen sich auf etwa 90 Grundstoffe und die Wirkung elektrischer Kräfte zurückführen.
Aktualisiert: 2023-04-01
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2 Die pharmazeutische Chemie in weiterem Sinne ist ein Gebiet, das auf den Grundlagen der allgemeinen Chemie mit allen ihren Teilgebieten ihr Hauptgewicht auf die Kenntnis und Erforschung derjenigen Stoffe und Vorgänge legt, die zu der Heilkunde in Beziehung stehen. 11. Um die Vielfältigkeit der natürlich vorkommenden und künstlich her gestellten Stoffe in übersichtlicher Weise nach chemischer Zusammengehörigkeit zu ordnen, bedarf es eines wohlbegründeten Systems. Es ist naheliegend, ein solches System auf den Gesetzmäßigkeiten und Aufbauprinzipien der Natur zu begründen. Wir werden sehen, daß es gerade die elementarsten Aufbauprinzipien der Natur sind, welche uns die Grundlagen für ein chemisches System liefern. Es wird also zuerst die Frage zu erörtern sein: Wie haben wir uns den Aufbau der Materie in all ihrer Vielfältigkeit zu erklären ~ Die analytische Chemie gibt zu dieser Frage eine verblüffende und zugleich verwirrende Auskunft, die die weitere Behandlung wesentlich vereinfacht: Die gesamte Materie ist aus nur etwa 90 ver schiedenen Grundstoffen (Elementen) zusammengesetzt. Verblüffend ist daran, daß die ungeheure Mannigfaltigkeit der natürlichen und synthetischen Substanzen sich auf so wenige Grundstoffe zurückführen läßt. Verwirrend erscheint der Ge danke, wie kompliziert die Aufbauprinzipien wohl sein mögen, damit aus einer so kleinen Zahl verschiedener Baustoffe so Vielfältiges hervorgehen kann. In der Tat sind die Aufbauprinzipien keineswegs einfacher Art, aber wiederum verblüffend ist dabei, daß sie auf ein einziges Grundprinzip zurückführbar sind: auf elektrische Kräfte. Alle natürlichen und synthetischen Substanzen lassen sich auf etwa 90 Grundstoffe und die Wirkung elektrischer Kräfte zurückführen.
Aktualisiert: 2023-04-04
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