Experimentelle und simulative Untersuchung von Dieseloxidationskatalysatoren bei reversibler Edelmetalloxid-Bildung
Hendrik Nicolas Dubbe
Neuere Erkenntnisse zum Umsatzverhalten an Dieseloxidationskatalysatoren (DOCs) zeigen, dass das Umsatzverhalten von Schadstoffen vom Oxidationsgrad der verwendeten Edelmetallkatalysatoren abhängen kann. Dabei wird deutlich, dass sich der Oxidationsgrad bei typischen Abgaszusammensetzungen langsam und reversibel mit der Katalysatortemperatur ändert. Das kann bei periodischen Katalysatortemperaturänderungen zu einem ausgeprägten Hystereseverhalten führen. Bisherige Ergebnisse liegen insbesondere zum Verhalten der NO-Oxidation an Platin-Katalysatoren vor. Ziel der vorliegenden Arbeit ist es daher, die Untersuchungen auf seriennahe Pd- und PtPd-Mischkatalysatoren sowie auf andere abgastypische Schadstoffe, wie CO und Kohlenwasserstoffe, zu erweitern und dabei auch den Einfluss der Katalysatoralterung zu erfassen.
Es wurde ein globalkinetisches Modell entwickelt und an die experimentellen Befunde angepasst. Dabei zeigte sich, dass es in der Regel möglich ist, das Umsatzverhalten bei reinen Pt- und Pd-Katalysatoren mit diesem örtlich eindimensionalen, makrokinetischen Zweiphasenmodell zutreffend zu beschreiben, wohingegen das Verhalten auf Pt/Pd-Mischkatalysatoren weniger gut simuliert werden kann. Dies ist vermutlich auf die heterogene Struktur der Pt/Pd-legierten Partikel zurückzuführen.
