Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurden die Reaktionen der Ester Methylformiat (MeFo) und Dimethylcarbonat (DMC) inklusive deuterierter Isotopologe mit Hydroxylradikalen (OH-Radikalen) reaktionskinetisch untersucht. MeFo und DMC werden gegenwärtig als potentielle regenerative Kraftstoffe diskutiert. Die Reaktion der untersuchten Spezies mit den OH-Radikalen zählt zu den wichtigsten Reaktionen dieser Spezies in der Atmosphären- und Verbrennungschemie. Es wurden Experimente mit gepulster Laserphotolyse in Kombination mit laserinduzierter Fluoreszenz unter Bedingungen durchgeführt, welche bei Verbrennungsprozessen und in der Atmosphäre von Relevanz sind. Es wurden die bimolekularen Geschwindigkeitskonstanten und die Arrhenius-Ausdrücke bestimmt und mit Werten aus der Literatur verglichen. Zudem wird der Reaktionsmechanismus unter Einbeziehung quantenchemischer Rechnungen diskutiert. Des Weiteren wurde Formaldehyd als Reaktionsprodukt der Reaktion von Ethylen mit OH-Radikalen laserspektroskopisch untersucht und ein Referenzsystem zur Ausbeutebestimmung von Formaldehyd auf seine Anwendbarkeit getestet. Die Untersuchungen der vorliegenden Arbeit können somit einen Beitrag zum Verständnis der chemisch-kinetischen Prozesse bei den untersuchten Reaktionen leisten.
Aktualisiert: 2023-01-01
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Im Rahmen dieser Dissertation wurde das reaktionskinetische Verhalten möglicher Dieseladditive und derer Edukte mit Hydroxylradikalen(OH-Radikalen) unter atmosphärischen und verbrennungsrelevanten Bedingungen untersucht. Durch ihren Beitrag beim Abbau von Schadstoffen in der Atmosphäre und ihrem starken Konzentrationsanstieg bei der Zündung im Motor besitzen die Reaktionen der OH Radikale mit möglichen Kraftstoffen einen hohen Stellenwert bei der Bewertung neuer synthetischer Kraftstoffe. Hierfür wurden experimentelle Untersuchungen der Reaktionen von DMM, OME-2, OME-3, Trioxan und DME mit OH-Radikalen mittels laserinduzierter Fluoreszenz in einem breiten Druck und Temperaturbereich durchgeführt. Anhand der Untersuchungen konnten für die einzelnen bimolekularen Reaktionen sowohl temperaturunabhängige Geschwindigkeistkonstanten als auch temperaturabhängige Arrhenius-Ausdrücke formuliert werden. Eine signifikante Druckabhängigkeit konnte bei keinem der untersuchten Systeme beobachtet werden. Diese Arbeit soll einen Beitrag zum Verständnis über den zugrundeliegenden Mechanismus und dem Reaktionsverhalten innerhalb der homologen Reihe der Polyoxymethylendimethylether liefern.
Aktualisiert: 2023-01-01
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In der vorgelegten Forschungsarbeit wird die adsorptive Abtrennung von chromophoren Verunreinigungen aus imidazolbasierten ionischen Flüssigkeiten am Beispiel von 1-Ethyl-3-Methylimidazoliumacetat nach thermischer Beanspruchung betrachtet. Die Eignung verschiedener Adsorbentien zur spezifischen Entfernung von Chromophoren wird in einem Screening dargestellt. Die Entfärbung wird durch zwei identifizierte Mechanismen bestimmt, welche sich gegenseitig beeinflussen. Anhand etablierter kinetischer Modelle aus der Flüssigphasenadsorption wird die Entfärbungskinetik über Geschwindigkeitskonstanten ki beschrieben und diskutiert. Die bestimmten Modellparameter sind jedoch durch Stofftransporteffekte sowie die beiden Mechanismen überlagert. Ein vorgestelltes, mechanistisches Entfärbungsmodell ermöglicht die differenzierte Beschreibung der identifizierten Entfärbungsmechanismen. Die Erkenntnisse aus statischen Messungen werden auf die dynamische Entfärbung an einem Festbett übertragen und anhand von Durchbruchskurven evaluiert. Zusammenfassend lassen sich aus den gewonnenen Erkenntnissen optimale Betriebsparameter zur Entfärbung imidazolbasierter ionischer Flüssigkeiten nach thermischer Belastung diskutieren. Abgeleitete Erkenntnisse der Reinigung können auf imidazolbasierte ionische Flüssigkeiten aus thermischer Belastung angewendet werden.
Aktualisiert: 2022-03-17
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