Intention des Buches ist es, einen breiten Leserkreis zu erreichen, dessen Interessen den primären Wechselwirkungen von Licht mit biologisch relevanten Molekülen gelten. Dabei wird der Bogen von physikalischen Fragestellungen der Charakterisierung von elektronischen Eigenschaften sowie photoinduzierten Energie- und Elektronentransferprozessen bis hin zu anwendungsorientierten Problemen gespannt. Insbesondere wird auf die Bedeutung von moleukularem Sauerstoff und seiner aktivierten Zustände (Radikale und Singulettsauerstoff) eingegangen. Die theoretische Darlegung der einzelnen Probleme ist jeweils mit einer Diskussion der relevanten optisch-spektroskopischen Methoden verknüpft und mit Beispielen illustriert.
Aktualisiert: 2023-02-01
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Aktualisiert: 2023-02-19
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Protonengekoppelte Elektronentransfer (PCET) Reaktionen spielen eine wichtige Rolle in der Biologie. Diese Arbeit übernimmt und erweitert Ansätze, das Konzept der PCET Reaktionen auch für molekulare Komplexe auszunutzen.
Auf Grundlage der Synthese einiger neuartiger protonresponsiver Liganden wurden geeignete 3d-Metall- und Rheniumkomplexe synthetisiert und vollständig charakterisiert. Ein Fokus liegt zunächst auf der hypothetischen PCET Reaktion zweier isoelektronischer, dinuklearer Kupferkomplexe. Für einige 3d-Metallionen bereits beschrieben, konnte für das Kupfer zum ersten Mal die thermodynamische Kopplung von ionisierbaren NH-Imidazolyl-, auch im Vergleich zu NH-Pyrazolyl-Protonen, und dem Elektronentransfer quantifiziert werden.
Geeignete Katalysatoren können über PCET Schritte energetisch günstige Reaktionspfade für die Aktivierung kleiner Moleküle ermöglichen. Hierbei besonders interessant ist der Einsatz entsprechender synthetischer Elektrokatalysatoren für die Reduktion von Kohlenstoffdioxid. So wird die Anwendung einiger Cobalt- und Eisenkomplexe als CO2-Reduktionskatalysatoren untersucht, auch da Verbindungen mit entsprechenden Strukturmotiven sich als hierfür hochaktiv erwiesen haben. Die dinuklearen Rheniumkomplexe stellen eine Weiterentwicklung zu fac-[ReI(CO)3Cl(LNN)]-Komplexen dar, bekannte Katalysatoren für die Reduktion von CO2. Hier lieferte eine detaillierte spektroskopische und theoretische Studie zum einen ein genaues Bild der Reduktionschemie dieser neuartigen Verbindungen und zum anderen Rückschlüsse auf den Einfluss der internen Protonenquelle auf deren Reaktivität in der elektrokatalytischen CO2-Reduktion. Zur Überprüfung und Quantifizierung der CO2-Reduktionsprodukte wurden Protokolle etabliert.
Aktualisiert: 2021-04-16
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Intention des Buches ist es, einen breiten Leserkreis zu erreichen, dessen Interessen den primären Wechselwirkungen von Licht mit biologisch relevanten Molekülen gelten. Dabei wird der Bogen von physikalischen Fragestellungen der Charakterisierung von elektronischen Eigenschaften sowie photoinduzierten Energie- und Elektronentransferprozessen bis hin zu anwendungsorientierten Problemen gespannt. Insbesondere wird auf die Bedeutung von moleukularem Sauerstoff und seiner aktivierten Zustände (Radikale und Singulettsauerstoff) eingegangen. Die theoretische Darlegung der einzelnen Probleme ist jeweils mit einer Diskussion der relevanten optisch-spektroskopischen Methoden verknüpft und mit Beispielen illustriert.
Aktualisiert: 2023-04-04
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Aktualisiert: 2023-04-04
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