In situ Visualisierung des ammonothermalen Kristallisationsprozesses mittels Röntgenmesstechnik
Saskia Schimmel
Ammonothermale Syntheseverfahren eignen sich zur Herstellung von einer Vielzahl funktioneller Nitride. Um ein besseres Verständnis der in ammonothermalen Druckbehältern ablaufenden physikalischen und chemischen Vorgänge zu erlangen, wurden Röntgen-basierte Messmethoden zur in situ Beobachtung der ablaufenden Vorgänge entwickelt. Technologische Aspekte der Anlagengestaltung werden im Detail beschrieben und diskutiert. Darüber hinaus umfasst die Arbeit ein breites Spektrum erster wissenschaftlicher Erkenntnisse, welche mit Hilfe der entwickelten Verfahren erzielt wurden.
Auf technologischer Seite beinhaltet die Arbeit den Aufbau integrierter Anlagen für Röntgenmessungen und ammonothermale Experimente bei Temperaturen bis 600 °C und Drücken bis 300 MPa (2D-Röntgenabbildung und Röntgenbeugung). Dies umfasst auch eine Untersuchung der chemischen Beständigkeit von potentiell als Röntgenfenster geeigneten Werkstoffen in ammonothermalen Reaktionsmedien. Weiterhin wurde eine drehbare Durchführung für ammonothermale Prozessbedingungen entwickelt.
Die Ergebnisse der in situ Röntgenmessungen umfassen Daten zur Auflösungskinetik und Löslichkeit der Nitride GaN und ZnGeN2 sowie zu Konzentrationsänderungen und Transportprozessen gelöster Stoffe. Erstmals werden hierdurch in situ Einblicke in die Kinetik der ablaufenden Prozesse erhalten. Mittels in situ Röntgenverfahren sind zudem Dichteänderungen und Phasenübergänge des Fluids beobachtbar. Ergänzend zu den Röntgen-basierten Messverfahren wurden lokale Messungen der Fluidtemperatur durchgeführt. Diese bieten Einblicke in den konvektiven Wärmetransport. Darüber hinaus sind chemische Prozesse verfolgbar, sofern sie mit Enthalpieänderungen bzw. lokalen Temperaturänderungen einhergehen.
